馆藏民国时期的档案，由于自然损毁及战乱等历史原因，自民国初创至北伐战争时期的档案所存甚少，现今馆藏主要为国民政府统治时期（1926年――1949年）的档案。就是这部分档案，也因1930年红军攻占长沙、1938年长沙文夕大火、抗日战争中湖南省政府多次迁徙、解放前夕国民党对档案的转移与破坏，加上“文革”期间极“左”思潮的严重影响，遭到严重损毁，多已残缺不全，很不完整。但翻阅现存档案材料，仍可看出湖南历史发展的轮廓与特点。许多重要档案材料仍得以幸存至今，弥足珍贵。

　　馆藏有国民党湖南省党部、三青团、民社党、省总工会、省农会、省妇女会、省商会等政党及民众团体；省政府及省民政厅、财政厅、建设厅、教育厅、地政局、电务局、公路局等政府行政事业部门；清乡司令部、高等法院、特务团、警务处等国民党军、警、特、司法等机构；省银行、水口山铅锌矿务局、湖南煤矿局、湖南省金矿局等金融、有色金属、工矿企事业等单位；国民党中央，国民政府派驻湖南的机构（如资源委员会及金融机构）等的档案文件材料。此外，还有社团会道门的档案资料及邮电、教会的外文档案，何键、王东原的日记等。这些档案材料真实地记录了国民党统治湖南的整个历史过程，并从另一个侧面反映了共产党及其领导的人民群众与国民党进行长期斗争的历史。共产党帮助国民党恢复与重建湖南地方党的组织；北伐军在湖南；北洋军阀统治下的湖南省政权的垮台及国民政府领导下的湖南省政府的建立；黄埔军校长沙及武冈分校的创建与发展；何键、许克样发动马日事变及湖南国共合作局面的破裂；清乡督办署的设立及清乡反共大屠杀；查封苏联驻长沙领事馆；挨户团地方武装组织的建立及联防连坐法的实施；对井冈山、湘赣、湘鄂赣、湘鄂西、湘鄂川黔等革命根据地残酷的军事“围剿”；1927年宁汉战争爆发，“西征军”入湘；1931年蒋冯阎中原大战爆发，桂系军阀倾巢犯湘；1931年宁粤战争爆发，粤军进据湘南；1931年的大水灾；国民党省政府倡办“合作事业”；长沙市政府的成立；何键力倡尊孔读经；湘赣、湘黔、湘桂、湘川公路的建筑及湖南长途电话线路的架设；1936年粤汉铁路株韶段竣工及1938年湘桂铁路正式通车；国民党军队围追堵截正在长征途中的中央红军。抗日战争爆发后，实施全民战时总动员，湖南人民掀起了空前的抗日救亡热潮。湖南省政府主席张治中倡导并设立湖南省民众训练指导处；上海等沦陷区工厂、学校内迁湖南，湖南省的民族工业及教育事业一度得到发展；国民党焚毁长沙的“文夕大火”；国民党临时省参议会的成立；日本进犯湖南及著名的三次湘北大会战；长沙、衡阳、常德等城市沦陷日寇之手；湖南省政府机关的多次迁徙；抗战期间国民党的反共防共限共活动；王震等率领八路军南下支队在湘东南一带的活动；日本投降及芷江受降。解放战争时期，内战的全面爆发，给湖南人民带来了深重的灾难。1946年各县大饥荒；震惊全国的邵阳市永和金号案；还有国民党湖南省、县参议会正式成立；新设隆回县治；浏、醴、攸及常、澧、津公路通车；国民党湖南省主席王东原、田粮处处长黄德安等贪污巨额赋款案被揭露；米价飞腾，一日数涨，各地发生抢米风潮；白崇禧败窜湖南，纵兵劫掠，并相继建立“保农会”、“青年工作团”、“湖南人民反共救国宣传委员会”和“湖南游击司令部”等反共组织及机构；白崇禧迫使程潜出走邵阳，任命陈明仁为省政府主席；著名的衡宝战役；程潜、陈明仁在长沙宣布起义，湖南和平解放等等。这些重大历史事件，在馆藏档案材料中，都得到不同程度的记载与反映，是研究国民政府统治时期湖南历史的重要档案史料。